La mayor parte de la documentación de la Secretaría es Correspondencia, bien con otros miembros de Casas Reales europeas, presidentes o ministros de gobierno, militares, eclesiásticos o simples particulares. Entre estos últimos figuran aristócratas, personajes conocidos del mundo de la cultura, o personas anónimas que escriben al Rey, bien por adhesión, simpatía o con peticiones particulares. El contenido de esas cartas otorgan a la serie de correspondencia un interés que traspasa lo estrictamente “doméstico” de la Real Casa, pues existe mucha correspondencia relacionada con política interior o exterior de España, como los conflictos bélicos en Marruecos, Cuba, Puerto Rico y Filipinas. Mención especial merece la actuación humanitaria llevada a cabo durante la I Guerra Mundial en las series de la “Oficina de Guerra Europea”, creada dentro de la Secretaría Particular de Alfonso XIII durante la contienda.